带着大满贯的头衔回到伦敦、回到阿森纳的亨利，下一个目标当然是征服英超的赛场。2000-01赛季开始了，第二轮在主场迎来了劲敌利物浦。比赛接近尾声，亨利在反击机会中成功突入红军禁区，先后用历经三年磨炼，亨利终圆英超梦！假动作晃倒了亨科兹和海皮亚这对中卫组合，将球送入大门。阿森纳锁定2比0的胜局。进球后亨利兴奋的蒙头庆祝动作，连同这个进球都留在了亨利枪手生涯的辉煌史册上。
2000年10月1日，卫冕冠军做客海布里，这场比赛的第30分钟，是一个让亨利真正在英超一球成名的时刻。只见他接应传球后轻轻将球挑起，在转身的同时完成了对曼联球门的奇袭，皮球划着高高的弧线，直冲向巴特斯把守的大门，皮球应声入网！这一球，成为了亨利漫长生涯的最佳进球，是各项TOP10榜单中堪称最佳的那一个。这个进球，也改变了亨利的职业生涯。从此之后，亨利开始从英超的一线球星逐渐跨步到巨星的行列。如今英超已过二十余载，也再没有人用这样的方式完成过进球。进球后亨利跑到场边与按摩师打电话庆祝的画面同样经典。
2000年12月的圣诞密集赛程中，亨利迎来了加盟阿森纳后的第一个帽子戏法。此时，亨利、皮雷、维埃拉、维尔托德，这一代法国的欧洲杯冠军杯成员齐聚阿森纳，枪手开始慢慢走向自己的辉煌期。只可惜，2001年2月25日那场分水岭之战，最终给予了阿森纳在积分和心态上的双重打击，他们客场1比6惨败给曼联。之后的足总杯决赛，比亨利小两岁的欧文横空出世，主宰了比赛。23岁的亨利，来到英国两年，已收货4个亚军。
2001-02赛季，亨利带着对英超冠军的无限渴望再次起航。24岁的他，破门方式多种多样，左脚、右脚、任意球、头球，已经开始进入英超乃至全欧洲最顶尖射手的行列。这个赛季的亨利如脱胎换骨一般，赛季刚开始3个月，他已经在各条战线月的一天，亨利接到了来自巴特斯两个意外大礼，带领球队3比1逆转击败了曼联。枪手在联赛后半段面对身后虎视眈眈的曼联，一度取得了11连胜的佳绩，整个赛季的艰苦争夺在2002年5月达到了高潮。
5月8日，领先5分的阿森纳要到老特拉福德球场挑战曼联。胜，则毕其功于一役。败，则英超夺冠悬念要到最后一轮才见分晓。这场比赛亨利因伤缺阵，但凭借维尔托德的进球，阿森纳最终1比0击败曼联，他们就此在死敌的主场提前一轮锁定了英超冠军。这是阿森纳历史上的第二座英超奖杯，亨利则是第一次捧起英超奖杯。
海布里时隔4年后又迎来了英超的冠军盛典，在烟花和掌声中，温格麾下最完整的一支阿森纳队登上了巅峰，他们要开始尝试在未来的数年中统治英超。亨利第一次荣膺英超最佳射手，凭借着这几年的神勇发挥，亨利得名“海布里快车”。这个赛季，阿森纳还拿下了足总杯冠军，成为了赛季双冠王。